袁术出身于东汉四世三公名门之家，家族为四世三公的汝南袁氏，是司空袁逢之嫡次子。
传说他出生的时候，神仙托梦给他母亲，说她怀中的孩子有一段天命在身。由于袁术的庶兄袁绍是过继于其伯父袁成的养子，因此史书普称袁术为袁绍的堂弟，其实两人是同父异母的亲兄弟。但是袁绍母亲仅是个婢女，袁绍早年在家中的地位颇见低微。
年轻时以有侠气出名，经常与公子哥们田猎游玩，后来有很大改变。他被举荐为孝廉，经多次调任做到河南尹、虎贲中郎将。
刘宏驾崩后，大将军何进掌握朝政大权，袁术与袁绍得到了何进的拉拢。
中平六年（公元189年），十常侍杀害何进，袁术与吴匡合力进攻皇宫，宦官们手持武器负隅顽抗，袁术火烧南宫九龙门及东西宫，胁迫十常侍弃皇宫出逃。
董卓入洛阳后，欲废汉少帝刘辩，改立陈留王刘协为帝，为拉拢袁术，乃表袁术为后将军，袁术不肯依附，惧祸逃往南阳。长沙太守孙坚杀南阳太守张咨，引兵从术。南阳户口尚数十百万，但是他不修法度，以钞掠为资，奢姿无厌，百姓患之。袁术于是和孙坚联手，上表行孙坚破虏将军，领豫州刺史。孙坚领军出征，袁术在后方提供粮草补给。
孙坚率军于阳人击败董卓军的胡轸、吕布，斩杀了华雄，取得大捷。此时有人便向袁术进言：“孙坚倘若占据洛阳，发展势力，将难以制约。如果任其发展，岂不是除却一狼，又增一虎。”
袁术担心孙坚会尾大不掉，便不运军粮给孙坚。孙坚便连夜赶回严辞切责袁术，袁术惭愧，立即给孙坚调发军粮。孙坚回到前线后乃率军攻入洛阳，分兵出函谷关。后来孙坚进攻董卓尚未返回豫州，袁绍以会稽的周昕为豫州刺史，想夺取孙坚的地盘，袁术引兵击退周昕。
袁绍想立汉宗室刘虞为帝，派人通知袁术，希望得到袁术支持。但是袁术观汉室衰微，早已心怀异志，不愿意拥立成年的汉朝皇帝，于是托辞公义不赞同袁绍的提议，兄弟两人因此积怨翻脸。当时孙坚进攻董卓尚未返回，袁绍以周昕为豫州刺史，想夺取孙坚的地盘，袁术引兵击退周昕。此后袁术转而与公孙瓒以及陶谦结盟，与袁绍相互争霸。
但是群雄大多依附袁绍，袁术大怒说：“这些竖子不跟随我，反而跟随我家的奴仆吗？”还写信给公孙瓒说袁绍不是袁氏子孙。袁绍于是联合刘表，想南北钳制袁术，袁术召回孙坚率军攻打刘表，不久后孙坚征讨刘表时战死。
此时的东汉也已经开始了分崩离析，可以说原来的刘表可以说是完全的墙头草，这刘表和史书上不一样，他不是西汉的宗亲，他是东汉的宗亲。
为了消灭袁绍的盟友曹操，袁术联同朝廷任命的兖州刺史金尚挥军攻击兖州。袁术屯军于封丘，之后又有黑山贼的余部以及匈奴于扶罗等助战，与曹操战于匡亭，但是大败。
袁术退保雍丘，南回寿春，守将陈瑀不让其入城，袁术退守阴陵，集合军队攻击陈瑀，陈瑀逃回下邳。袁术又率领余部前往九江郡，杀死了扬州刺史陈温而自领扬州牧，又兼称徐州伯，封部将张勋、桥蕤为大将军。李傕等攻入长安后，想结交袁术，于是授左将军，假节，进封阳翟侯，[8]并派遣太傅马日磾到各地给受封的将军侯爵举行拜授仪式，袁术抢了马日磾所携的军中符节，然后把他关押起来不再放他回去。
兴平元年（公元194年），袁术攻徐州，与刘备相持于盱眙、淮阴，双方互有胜败。后吕布趁机夺取徐州，袁术于是打败了刘备，占领了徐州广陵等地。以吴景为广陵太守。
兴平二年（公元195年）春正月，曹操军临武平，袁术所置陈相袁嗣降。据《魏略》记载，曹操一次外出时遇袁术部曲追杀，幸得曹真之父秦伯南，冒名顶替，袁术部曲误以为他就是曹操，遂杀之而去，使曹操躲过一劫。
袁术一直认为袁姓出自于陈，陈是舜之后，以土承火，得应运之次。又以为谶文云：“代汉者，当涂高也。”说的就是自己，故袁术获得东汉玉玺后，常有称帝的野心和意图。
兴平二年（公元195年）冬天，董卓余部李傕和郭汜在弘农郡的曹阳涧一带追击刘协及公卿百官，保护汉献帝和文武百官的杨奉被凉州军打败，献帝只身逃到黄河北边去了。
袁术以为时机已到，召集部属们开会说：“如今刘氏天下已经衰微，海内鼎沸，我们袁家四代都是朝中重臣，百姓们都愿归附于我。我想秉承天意，顺应民心，现在就登基称帝，不知诸君意下如何？”
众人听了，谁也不敢再说什么，只有主簿阎象发言道：“当年周人自其始祖后稷直到文王，积德累功，三分天下可说有他们的两分，可他们还是小心翼翼地做殷商王朝的臣子。明公您虽然累世高官厚禄，但恐怕还比不上姬氏家族那样昌盛；眼下汉室虽然衰微，似乎也不能与残暴无道的殷纣王相提并论吧！”袁术听了阎象这番话不吭声，心里却是非常恼怒。
时过不久，河内人张鮍为他卜卦，说他有做皇帝的命，他以此为理由，于建安二年（公元197年）在寿春称帝，建号仲氏，置公卿，祠南北郊。袁术称帝后，任命九江太守为淮南尹，广置公卿朝臣，还在城南城北筑起皇帝祭祀天帝所用的祭坛。生活上他奢侈荒淫，挥霍无度
。后宫妻妾有数百人，皆穿罗绮丽装，精美的食品应有尽有，而他军中的士兵却处于饥寒交迫的状态。在他的腐败统治下，江淮一带民不聊生，许多地方断绝人烟，饥荒之中甚至出现人吃人的现象。
同时袁术称帝的行为，被天下诸侯所不齿，袁术等于成为了众矢之的，不久就接连遭到孙策、吕布、曹操三方的叛盟与打击。
首先，孙策在江东脱离袁术而自立，逐走袁术任命的丹杨太守袁胤，并连带使得袁术的广陵太守吴景、将军孙贲在收到孙策的书信后，弃袁术投孙策，使得袁术丧失广陵、江东等大片土地，势力为之一挫；其次，吕布大败袁术军，在淮北大肆抄掠；第三是，术率领部队进攻陈国，诱杀了陈王刘宠和陈国相骆俊。曹操亲自征讨袁术，在蕲阳擒斩袁术大将桥蕤、李丰、梁纲、乐就，袁术再度奔逃到淮南。
袁术于建安二年（公元197年）冬季，碰上大旱灾与大饥荒，实力严重受损，江淮之间处处可见人吃人的惨剧。当时沛相舒邵劝袁术散粮救饥民，袁术听后大怒，将斩之。
舒邵说道：“某知道一定要死，所以这么做。我情愿以自己一人的性命，从灾难困苦中救出百姓。”
袁术受感动，下马拉着他的手说：“仲应，您只想自己享有天下美名，而不愿意与朕共同分享吗？”然而，此时袁术的衰败已经无法逆转。后来，其部曲陈兰、雷薄叛变，在掠夺粮草后，奔赴于灊山。
建安四年（公元199年），走投无路的袁术，前往灊山投奔他以前部曲雷薄、陈兰，却为雷薄等拒绝，于是又将帝号归于袁绍，写信给袁绍说道：“天命离开汉室已经很久了，靠天下人扶持，政权出自私门。英雄豪杰争夺追逐，分割地盘。这同周朝末年的七国没有两样，只有强大的一方吞并他方。袁氏禀受天命应当统治天下，符命祥瑞粲然昭著。现在您拥有四个州，户口达百万人，论势力谁都不可能同您争强，论地位谁都不可能比您高。曹操虽然想扶助衰弱的朝廷，怎么能够将断掉的天命重新接上，将已经灭亡的朝廷重新振兴呢？我恭敬地将天命送给您，希望您使它振兴。”袁绍同意接纳袁术。
于是，袁术前往投奔袁绍长子、时任青州刺史的袁谭，结果在路上被曹操派来的刘备、朱灵军截住去路。袁术不得过，又退往寿春。六月，退军至江亭。当时军中仅有麦屑三十斛，时六月盛暑，袁术欲得蜜浆解渴，又无蜜。叹息良久，乃大咤曰：“朕怎么会到这个地步！”最后呕血斗余而死。（本章完，。）